Метод обнаружения и контроля радиоактивных и делящихся материалов в закрытых контейнерах, не подлежащих вскрытию

 

Ромоданов Вадим Леонидович,

доктор физико-математических наук, профессор,

Белевитин Александр Геннадьевич,

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник,

Афанасьев Валерий Викторович,

кандидат технических наук, старший научный сотрудник,

Мухамадьяров Ильдар Венирович,

аспирант.

Московский инженерно-физический институт (Государственный университет).

 

Разработан метод обнаружения радиоактивных и делящихся (ДМ) материалов, находящихся в закрытых контейнерах, не подлежащих немедленному вскрытию. К таким объектам относятся тепловыделяющие сборки ядерных реакторов, емкости с отходами ядерного производства и багаж пассажиров, находящихся в аэропортах. Метод заключается в соединении импульсного нейтронного источника с графитовым замедлителем нейтронов и цифровой технологией разделения временных откликов нейтронов и фотонов деления ДМ. Рассматривается физический анализ работы модельной установки таможенного обнаружения ДМ и составные части откликов нейтронов и фотонов, образующихся в ней. Экспериментально подтверждается работоспособность установки на примере зависимостей временных и амплитудных распределений откликов нейтронов и фотонов от 165 грамм ²³⁵U. Показано экспериментально, что возможно обнаружение урановых образцов, находящихся в кадмиевых и композитных экранах, включающих в свой состав кадмий и плексиглас.

 

Задача определения содержания ДМ в изделиях ядерной энергетики практически стоит на большинстве стадий их изготовления и обращения с ними. Это напрямую связано с безопасностью эксплуатации ядерно-энергетических установок, системой учета ядерных материалов и проблемой их нераспространения. В процессе производства ядерного топлива и его переработки такая задача решается в основном с помощью радиохимии, однако, после того, как изделие, содержащее ДМ переходит в стадию эксплуатации, процесс контроля его реального состава становится более сложным, так как многие изделия имеют защитные покрытия и не подлежат разборке и разрушению. Примером могут служить тепловыделяющие элементы ядерных реакторов, имеющие оболочки и при этом конструктивно оформленные в отдельные тепловыделяющие сборки [1-3].

 Наиболее потенциально опасными ДМ являются такие, которые делятся под действием тепловых нейтронов, например, ²³⁵U или ²³⁹Pu, и поэтому существующие методы неразрушающего контроля в основном касаются определения их количества, в различных образцах.

Другой задачей, которая требует создания новых методов контроля ДМ в закрытых контейнерах, является их обнаружение в багаже пассажиров, пересекающих государственные границы, и, в частности, в аэропортах. Эта задача в настоящее время является актуальной, так как ее решение может предотвратить возможные акты ядерного терроризма.

Обнаружение делящихся веществ в замкнутых объемах может основываться на уникальных свойствах процесса деления или собственного ионизирующего излучения различных нуклидов, например, изотопов урана или плутония. Их идентификация и утверждение о наличии таких материалов в объеме может производиться только в тех случаях, когда выходящее из него излучение по своим характеристикам не допускает иного толкования. Однако, на практике это не всегда возможно, так как могут быть факторы сознательного сокрытия ДМ с помощью каких-либо экранирующих излучения средств или в силу малой интенсивности выходящего из объема излучения. Следует учесть также, что регистрация отклика любого излучения от ДМ на практике может проводиться в условиях дефицита времени, который определяется конкретными условиями контрольного досмотра.

К тому же решение задачи обнаружения ДМ осложняет то обстоятельство, что спектральные характеристики отклика несут информацию не только о ДМ, но также о всех возможных веществах, которые могут быть в инспектируемом объекте. Поэтому анализ отклика проводится в условиях, когда элементный состав материалов объекта не всегда известен и не может быть заранее учтен при определении наличия в нем делящихся веществ. Следовательно, проблему обнаружения и идентификации урана или плутония замкнутых объемах, не подлежащих вскрытию, следует считать некорректно поставленной задачей при её практическом решении в реальных условиях эксплуатации установки в таможенных пунктах.

Безусловно, наиболее привлекательным способом поиска делящихся веществ является регистрация его собственного излучения. Однако изотопы урана или плутония имеют наиболее сильные характерные гамма линии в низкоэнергетической области, которые достаточно просто экранируются небольшими толщинами свинца, и имеют сравнительно низкую интенсивность. Это обстоятельство не позволяет анализировать выходящее излучение за короткое время для получения однозначного ответа о наличии ДМ в багаже пассажиров. К тому же, даже регистрация этого излучения не гарантирует того факта, что в объеме находится ДМ, так как в принципе возможна имитация этого излучения другими радиоактивными веществами. Это открывает путь для несанкционированного провоза ДМ в закрытых контейнерах, имеющих сертификат какого-либо другого, имитирующего ДМ радиоактивного источника. Поэтому применение активного способа контроля делящихся изотопов в контейнерах является необходимостью, так как с его помощью можно получить практически однозначный ответ, базирующийся на факте присутствия быстрых нейтронов деления урана или плутония в отклике. Процесс деления можно вызвать как нейтронами, так и гамма квантами, однако тип источника излучения для решения поставленной задачи должен определяться не только возможностью физического процесса, но в значительной степени условиями эксплуатации промышленной установки на пункте контроля. К важнейшим из них следует отнести:

·      радиационная безопасность в случаях, когда установка не работает и остается без присмотра, а также при преднамеренной диверсии с источником нейтронов и при транспортировке источника излучения или его замене;

·      использование откликов излучений, дающих возможность обнаружить ДМ по нескольким независимым признакам;

·      высокую эффективность регистрации вторичного излучения ДМ на один акт деления ядер урана или плутония;

·      использование «безальтернативных» признаков наличия ДМ, т.е. дающих возможность судить о наличии вещества не только по количеству зарегистрированных импульсов отклика, а лишь по факту их появления.

Методическая основа разработанных установок контроля и обнаружении радиоактивных и ДМ состоит в соединении импульсного нейтронного источника с замедлителями нейтронов, в которых после импульса быстрых нейтронов источника можно использовать различные энергии замедляющихся нейтронов для облучения инспектируемых материалов. При этом в установке используются высокоэффективные и быстродействующие сцинтилляторы с цифровым разделением откликов нейтронов и фотонов по форме их сцинтилляционных импульсов, которая может быть реализована при больших загрузках электронных трактов, недоступных для стандартных спектрометров. Программная обработка сцинтилляционных сигналов, находящихся в памяти компьютера позволяет разделить временные и энергетические зависимости откликов нейтронов и фотонов, существующих в установке, и получить информативные параметры присутствия радиоактивных и ДМ в багаже пассажиров. Принципиально разработанный метод в своей основе опирается на метод спектрометра по времени замедления нейтронов в тяжелом замедлителе [4]. Для установок обнаружения ДМ в багаже пассажиров наличие в установке нейтронов разных энергий означает решение задачи обнаружения ДМ, скрытых различными поглощающими излучения экранами, например, свинцовыми или кадмиевыми [5].

Использование графитового замедлителя нейтронов дает возможность получения сразу после импульса нейтронного источника замедляющихся нейтронов с энергией в области нескольких электрон-вольт, а эволюция спектров нейтронов в графите, полученная экспериментально в работе [6], показывает, что эпитепловые нейтроны, проходящие через кадмиевые экраны будут существовать в установке приблизительно 150 мкс после импульса нейтронов источника. В случае разделения откликов нейтронов и фотонов по их форме применение сцинтилляционной системы позволяет удовлетворить многие требования, предъявляемые к установкам обнаружения ДМ в аэропортах. Проведенные с этой целью экспериментальные исследования показали, что сделать это с помощью аналоговых спектрометрических блоков практически невозможно, так как установки с импульсными нейтронными источниками характеризуются высокими и переменными загрузками электронной аппаратуры. В проведенных экспериментах загрузки сцинтилляционных трактов достигали величины ~5·10⁵ частиц в секунду. Экспериментально было показано, что использование цифрового метода обработки амплитудно-временной зависимости сцинтилляционных откликов нейтронов и фотонов позволяет решить эту задачу и получить раздельные временные зависимости откликов.

Следуя вышеизложенному, прототип установки обнаружения ДМ в багаже пассажиров или анализа состава различных урановых или плутониевых образцов можно представить в виде графитового параллелепипеда с внутренней полостью, размер и конфигурация которой определяется конкретной задачей анализа инспектируемого объекта. Так, например, в случае задачи обнаружения ДМ в багаже пассажиров, размер внутренней полости должен соответствовать стандарту установок, используемых для этих целей в аэропортах. В графитовых стенках установки располагаются сцинтилляторы, имеющие выход на цифровые платы разделения нестационарных зависимостей откликов нейтронов и фотонов.

Задачи обнаружения ДМ в багаже авиапассажиров и состава ТВС ядерных реакторов, несмотря на их принципиальную схожесть, имеют существенные различия при их практической реализации. Главное различие этих установок состоит в том, что таможенные устройства должны с большой степенью вероятности определять наличие ДМ за время, которое соответствует времени регистрации багажа рейса широкофюзеляжного самолета. При этом практически не должно быть активации материалов багажа нейтронами, и к тому же таможенная установка должна работать при допустимых уровнях радиационной обстановки в аэропортах. Такие жесткие условия требуют времени анализа одной единицы багаже в пределах (5-7) секунд, а выход нейтронов внешнего источника должен быть на уровне 10⁷ нейтр./c.

Анализ поставленной задачи создания таможенной установки контроля ДМ в багаже пассажиров показывает, что она является системной задачей, так как объединяет в себе выполнение многих противоречивых требований. К их числу относится размер и число сцинтилляторов, их тип, тип ФЭУ и их количество в одном блоке детектирования, энергетический порог детектирования нейтронов и фотонов, величина загрузки сцинтилляционных трактов, расположение сцинтилляторов и нейтронного генератора в стенках измерительной камеры, время начала анализа откликов ДМ и материалов багажа. Сложность детектирования откликов заключается в необходимости иметь практически нулевой фон откликов нейтронов при десятках тысячах импульсов в фотонном канале при отсутствии ДМ, что определяет высокую степень разработки цифровой технологии разделения амплитудно-временных откликов нейтронов и фотонов. Кроме этого, большое значение имеет используемая реакция получения нейтронов в нейтронном генераторе и расположение нейтронного генератора в установке, так как радиационная обстановка и уровень облучения материалов багажа в значительной мере зависят от этих условий. При этом практическая реализация прототипа установки, которая реально могла бы работать в условиях аэропортов, должна быть экономически привлекательной, в случае любой аварии не загрязнять помещений аэропорта и не требовать для своего обслуживания квалифицированного персонала и специально оборудованного хранилища нейтронного источника.

Очевидно, что поставленная задача является многофакторной и соединяет в себе много условий и требований, которые противоречат друг другу. Ее решение не может быть проведено с помощью только экспериментальных исследований ввиду огромного объема экспериментов и больших временных затрат на их проведение. Поэтому в работе были использованы параллельно проводимые расчеты по методу Монте-Карло с помощью программы MCNP-4c2 [7]. Их результаты позволили подтвердить экспериментальные результаты поведения временных полей нейтронов и фотонов в исследуемой установке и в сцинтилляционных детекторах различных размеров.

Проведенный физический анализ работы модели установки показал, что приближенно нейтронные и фотонные поля по времени и энергии ведут себя следующим образом. Во время импульса быстрых нейтронов источника нейтроны попадают практически одновременно во все сцинтилляционные детекторы и в графитовый замедлитель. В случае использования сцинтилляционных детекторов, имеющих водород в своем составе, нейтроны источника замедляются в нем до тепловой энергии за ~ (2-4) мкс. При этом константа спада тепловых нейтронов будет соответствовать диффузионным характеристикам тепловых нейтронов сцинтиллятора и его геометрическим размерам. На водороде сцинтиллятора происходит радиационный захват тепловых нейтронов, в результате чего образуются фотоны с энергией 2,23 МэВ, которые и определяют загрузку сцинтилляционного тракта в виде комптоновских электронов. Нейтроны источника, попавшие в графитовый замедлитель и замедляющиеся в нем, будут давать во времени в измерительной камере поток нейтронов эпитепловых, а далее тепловых энергий. Эти нейтроны, попавшие в сцинтиллятор, будут также давать фотоны радиационного захвата на водороде сцинтилляторов, но с менее крутой константой временного спада, соответствующей времени жизни тепловых нейтронов в графитовом замедлителе с полостью. Анализ экспериментов показывает, что захватными гамма квантами на графите при этом можно пренебречь. Конечно, загрузку сцинтилляционных трактов будет также составлять и захватное гамма излучение, возникающее на различных материалах багажа. Таким образом, временная зависимость фотонов определяется фотонами с энергией 2,23 МэВ и состоит из двух экспоненциально спадающих частей. После их спада в фотонном отклике присутствует постоянная составляющая, соответствующая собственному и запаздывающему гамма излучению ДМ.

В случае наличие в измерительной камере ²³⁵U или ²³⁹Pu их деление будет происходить под действием эпитепловых и тепловых нейтронов. Возникающие нейтроны деления попадают в сцинтиллятор и создают отклик протонов отдачи, который и дает “безальтернативный” информативный параметр присутствия ДМ в багаже пассажиров. В случае сокрытия ДМ свинцовым экраном тепловые нейтроны достаточно просто проходят через него вследствие малого сечения поглощения тепловых нейтронов свинцом.

Более сложным является случай сокрытия ДМ экранами, имеющими большое сечение поглощения тепловых нейтронов, к которым относятся такие, как кадмий, гадолиний, ¹⁰B и ⁶Li. Тем не менее, использование эпитепловых нейтронов, которые присутствуют в установке во временном диапазоне до 150 мкс после окончания импульса нейтронов источника, позволяет получить отклик ДМ в этом интервале времени. При этом временное поведение нейтронного отклика ДМ, находящегося в экране, будет соответствовать крутой константе временного спада нейтронов деления на эпитепловых нейтронах.

Определение набора информативных параметров присутствия ДМ в замкнутых объемах без их вскрытия, а также достоверности их использования и точности определения является ключевой задачей разрабатываемых новых устройств неразрушающего контроля ДМ и их практического применения. Под информативным параметром понимается параметр вторичного излучения ядерного материала, по которому можно судить о наличии или количестве определяемого делящегося вещества. Ввиду того, что использование цифровой технологии обработки сцинтилляционных сигналов дает широкие возможности получения различных информативных параметров присутствия радиоактивных и ДМ, целью исследований, приведенных в этой главе, является поиск таких величин, которые могут безальтернативным или косвенным образом свидетельствовать о наличии в инспектируемом объеме этих материалов. Особенно важным представляется поиск информативного параметра обнаружения минимальной массы ДМ, так как это дает возможность оценить реальную чувствительность модели установки в случае сознательного сокрытия в ней опасных материалов с помощью каких-либо поглощающих излучения материалов.

Анализ получаемой в экспериментах информации позволяет сделать вывод о том, что информативными параметрами могут быть следующие функционалы нейтронных и фотонных полей:

1.                  В активном режиме работы установки – наличие мгновенных нейтронов деления на эпитепловых и тепловых нейтронах нечетных нуклидов ДМ, число фотонов деления от ДМ и содержимого багажа в реакциях радиационного захвата, а также запаздывающее нейтронное и фотонное излучения всех ДМ. Кроме этого, возможно измерение фотонных спектральных характеристик образцов ДМ и материалов багажа в различное время после импульса нейтронного источника.

2.                  В пассивном режиме работы установки – собственное фотонное и нейтронное излучения ДМ, например, энергетическая гамма линия 185,7 кэВ для ²³⁵U или нейтроны спонтанного распада ²⁴⁰Pu.

Особенностью информативного параметра, основанного на детектировании нейтронов деления, состоит в том, что его можно отнести к типу “безальтернативных”. Регистрация нейтронов деления при отсутствии ДМ будет противоречить физической природе происходящих в установке процессов. Это объясняется тем, что после импульса нейтронов источника все замедлившиеся нейтроны в графите имеют энергию значительно ниже нейтронов деления. В это время в установке практически нет физических процессов, кроме процесса деления, в которых бы возникали быстрые нейтроны. Поэтому сам факт детектирования быстрых нейтронов после импульса нейтронов источника свидетельствует о наличии ДМ в инспектируемом объеме. При этом можно пренебречь возникновением фотонейтронов, так как низкий порог этой реакции имеется лишь у дейтерия и бериллия. Обнаружение этих материалов также может входить в задачу инспекции багажа пассажиров. Также следует рассмотреть появление нейтронов с энергией 0,43 МэВ и 1,22 МэВ, возникающих в реакции ¹⁷О(n,p)¹⁷N, имеющей порог 8,4 МэВ. Применение источника нейтронов реакции типа DD исключает такую возможность возникновения фона нейтронов. Оптимизация размеров установки, сцинтилляционных детекторов, их типа и числа, а также параметров программного разделения откликов имеет определяющее значение для получения максимальной эффективности установки при допустимых дозе облучения материалов багажа и радиационной установки вокруг нее.

Модель установки представляла собой графитовый параллелепипед с внешними размерами 1400х1300х1200 мм с внутренней центральной полостью размером 500х600х1200 мм. Толщина графитовой стенки модели равнялась 400 мм. В центре установки находился стильбеновый сцинтиллятор с размерами Ø40х40 мм. В установке находился импульсный нейтронный генератор с DT или DD реакцией получения нейтронов. Интегральный выход нейтронов составлял для различных моделей источников нейтронов от 10⁷ до 10⁸ нейтр./c. Схематическое изображение модели, на которой проводились исследования метода цифрового разделения откликов нейтронов и фотонов дано на рис. 1. Урановые образцы различной массы и обогащения помещались на различных расстояниях от стильбенового кристалла. Между мишенью нейтронного генератора и стенкой измерительной полости размещались вставки с различными материалами и конвертерами нейтронного спектра источника, для получения наилучшего разделения откликов нейтронов и фотонов и максимальной эффективности установки.

 

Рис. 1. Схематическое изображение модельной экспериментальной установки по обнаружению ДМ.

 

Первые измерения, проведенные на модельной установке, проводились с пятью цилиндрическим блоками металлического урана с обогащением 2% по ²³⁵U. В этих блоках масса ²³⁵U в сумме составляла 165 грамм. Целью этих экспериментов было подтверждение всех выводов о пригодности различных информативных параметров для определения присутствия и количественной оценки ДМ в инспектируемом замкнутом объеме. В качестве импульсного нейтронного генератора использовался низкочастотный генератор DD нейтронов типа ИНГ-01 (производство ВНИИАвтоматики им. Духова Н.Л.).

В экспериментах были измерены раздельные временные зависимости откликов нейтронов и фотонов деления, а также фотонов, возникающих на всех элементах установки в результате реакции радиационного захвата. При этом результаты экспериментов позволяли получать амплитудные распределения откликов нейтронов и фотонов в различные моменты времени после импульса нейтронов источника. Результаты экспериментов показали, что впервые в установке были получены отклики нейтронов и фотонов в тех случаях, когда урановые образцы окружались кадмиевыми экранами. Поэтому полученные результаты имели принципиальное значение, так как открывали путь к созданию таможенных установок, в которых нельзя было сознательно скрыть ДМ с помощью экранов, поглощающих фотонное излучение и тепловые нейтроны.

Результаты экспериментов нахождения откликов для 165 грамм ²³⁵U представлены на рис. 2-4. Анализ полученных данных еще раз подтвердил, что получение нейтронных откликов с нулевым фоном фотонов в нейтронном канале является одной из ключевых проблем создания высокоэффективных установок обнаружения ДМ в таможенных терминалах.

 

 Рис. 2. Экспериментальная зависимость отклика нейтронов деления урана от времени, прошедшего после импульса нейтронов источника.

 

Рис. 3. Амплитудное распределение отклика нейтронов за время 800 мкс после импульса нейтронов источника.

 

 

Рис. 4. Амплитудное распределение фотонов в графитовой модели за время измерения 800 мкс.

 

Из анализа экспериментальных данных можно получить рекомендацию необходимости измерения отклика нейтронов сразу же после окончания импульсов нейтронов источника. Это вытекает из того, что в первоначальное время после импульса нейтронов источника в установке существует наибольшее число и энергия замедляющихся нейтронов, которые кадмиевый экран практически не поглощает.

Измерение распределений протонов отдачи и комптоновских электронов дает возможность восстановить спектры или спектральные характеристики нейтронов и фотонов в различные времена после импульса нейтронов источника, и тем самым получить дополнительную информацию о содержимом инспектируемого объекта.

Особым представляется случай, когда ДМ сознательно скрывается композитным экраном, состоящим из кадмиевого экрана и слоя водородосодержащего материала. Для получения информации о действии композитного экрана были проведены эксперименты с экраном, состоящим из кадмиевого и плексигласового слоев. Результаты экспериментов показали, что при этом происходит существенное снижение эффективности установки обнаружения ДМ. Для учета этого эффекта необходимо иметь запас эффективности таможенной установки или в особых случаях увеличивать время облучения инспектируемого багажа. Анализ результатов экспериментов показал, что, не изменяя выход нейтронов нейтронного генератора, компенсация действия композитного экрана возможна при увеличении времени его облучения при начальном запасе эффективности установки.

 

Литература.

 

1. Николаев В.Г., Ромоданов В.Л. Неразрушающий контроль ТВС ВВЭР-440 с помощью импульсного нейтронного источника. - Атомная энергия, том 70, вып. 2, С. 97-100, февраль 1991.

2. Romodanov V.L., Nikolaev V.G. Determination of the content of fissile substances in the fuel assemblies of nuclear reactor through the use of a pulsed neutron sources. - Proceeding of the 2^nd International Conference on Material Protection, Control and Accounting, May 22-26, Obninsk, Russia.

3. Луппов В.А, Николаев В.Г., Рау Д.Ф., Ромоданов В.Л. Метод определения содержания делящегося вещества в необлученных ТВС. - ВАНТ Серия Радиационная техника, вып. 1(27), С.78-82, 1984.

4. Шапиро Ф.Л. Исследования по нейтронной физике. Труды физического института им. Лебедева Н.Н. Исследования замедления и диффузии нейтронов методом импульсного источника. стр.6-68.

5. Rob L. York, Brian D. Rooney, Donald A. Close and Harry E. Williams III Active Neutron Interrogation Package Monitor. LA-UR-99-4910. Submitted to American Nuclear Society – The Sixth International Conference on Facility Operations – Safeguards Interface.

6. Спектры медленных нейтронов. Сборник статей. Атомиздат, 1971.

7. Ромоданов В.Л., Черникова Д.Н., Сахаров В.К. Расчетные исследования прототипа установки обнаружения делящихся материалов с импульсным нейтронным источником. - Научная сессия МИФИ-2007. Т.8.

 

Поступила в редакцию 29.07.2008 г.